1927 年四一二反革命政变后，加入陈果夫、陈立夫组织的中央俱乐部(即CC)。
1931 年任中国GMD 中央组织部党务调查科科长，扩充机构，训练特务。抓捕中共早期领导之一、地下情报人员、中共秘密特务组织中共中央特科负责人顾顺章。
1935 年以陈立夫为局长的军事委员会调查统计局（“军统”
局）成立，徐恩曾任该局第一处处长，戴笠任第二处处长。
1938 年8 月中国国民党中央执行委员会调查统计局(简称中统局) 成立，任副局长，司局长之职。
1945 年参与中印缅边境交通走私激怒蒋介石。蒋颁下“撤去徐恩曾本兼各职永不录用”的手谕。
1949 年3 月与其妻费侠从上海仓惶逃往台湾，开始了他默默无闻的余生。
1985 年在台湾去世
徐恩曾放在今天也算是个花样美男，文质彬彬，相貌周正，气质文雅。
他的外表看起来是个学者，实际上却是一个以学者身份作掩护的特务。论功劳，他是中央人民广播电台第一任台长，还是非常专业的电报学家。如果他能专心学问，不问仕途，会有很大的成就。但他强烈的野心和自以为是的聪明，把他推上了中统头子的死亡王座。
